Estudio teórico de la oxidación de CO con O2 usando catalizadores de Au-Pd y Au-Pt
En el presente estudio se realizaron cálculos con base en la Teoría del Funcional de la Densidad Electrónica (DFT) con la aproximación B3PW91/LANL2DZ para optimizar los sistemas monometálicos y bimetálicos Au9, Au8Pd, Au8Pt, AuPd8, AuPt8, Pd9 y Pt9. Los materiales fueron teóricamente evaluados como...
- Autores:
- Tipo de recurso:
- Article of journal
- Fecha de publicación:
- 2022
- Institución:
- Universidad de Bogotá Jorge Tadeo Lozano
- Repositorio:
- Expeditio: repositorio UTadeo
- Idioma:
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- Acceso en línea:
- https://revistas.unal.edu.co/index.php/rcolquim/article/view/101015/84584
http://hdl.handle.net/20.500.12010/32164
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Fisicoquímica
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Absorción Fisicoquímica |
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En el presente estudio se realizaron cálculos con base en la Teoría del Funcional de la Densidad Electrónica (DFT) con la aproximación B3PW91/LANL2DZ para optimizar los sistemas monometálicos y bimetálicos Au9, Au8Pd, Au8Pt, AuPd8, AuPt8, Pd9 y Pt9. Los materiales fueron teóricamente evaluados como catalizadores para la oxidación de monóxido de carbono (CO) y se determinó el sistema más favorable para la adsorción de esta molécula. La sustitución de átomos de Pt y Pd por átomos de Au en los nonámeros generó un cambio en la estructura tridimensional del sistema. El análisis de reactividad global mostró que el clúster más reactivo es 9, seguido por 8. Los índices de Fukui identificaron los sitios más susceptibles para un ataque nucleofílico de ambos clústeres. La adsorción de CO generó una cascada de oxidación que liberó ~4,5 eV, indicando que la reacción es altamente exotérmica y exergónica. Los clústeres 8 y 9 mostraron los valores más bajos de energía de activación de la etapa determinante del mecanismo. En general, la sustitución de un átomo de platino (o paladio) por un átomo de oro no afecta la reactividad de los nonámeros y, por tanto, se infiere que el clúster 8 podría ser un catalizador promisorio en la oxidación de CO. |
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2023-10-09T21:46:05Z2023-10-09T21:46:05Z2022https://revistas.unal.edu.co/index.php/rcolquim/article/view/101015/84584http://hdl.handle.net/20.500.12010/32164En el presente estudio se realizaron cálculos con base en la Teoría del Funcional de la Densidad Electrónica (DFT) con la aproximación B3PW91/LANL2DZ para optimizar los sistemas monometálicos y bimetálicos Au9, Au8Pd, Au8Pt, AuPd8, AuPt8, Pd9 y Pt9. Los materiales fueron teóricamente evaluados como catalizadores para la oxidación de monóxido de carbono (CO) y se determinó el sistema más favorable para la adsorción de esta molécula. La sustitución de átomos de Pt y Pd por átomos de Au en los nonámeros generó un cambio en la estructura tridimensional del sistema. El análisis de reactividad global mostró que el clúster más reactivo es 9, seguido por 8. Los índices de Fukui identificaron los sitios más susceptibles para un ataque nucleofílico de ambos clústeres. La adsorción de CO generó una cascada de oxidación que liberó ~4,5 eV, indicando que la reacción es altamente exotérmica y exergónica. Los clústeres 8 y 9 mostraron los valores más bajos de energía de activación de la etapa determinante del mecanismo. En general, la sustitución de un átomo de platino (o paladio) por un átomo de oro no afecta la reactividad de los nonámeros y, por tanto, se infiere que el clúster 8 podría ser un catalizador promisorio en la oxidación de CO.#OxidaciónIn the current study were development calculations based on Density Functional Theory (DFT) with the B3PW91/LANL2DZ approach for optimizing both monometallic and bimetallic systems: Au9, Au8Pd, Au8Pt, AuPd8, AuPt8, Pd9 y Pt9. Such materials were theoretically tested as catalyst for the oxidation of carbon monoxide (CO) and the most favorable system for its further adsorption was determined. The substitution of Pt and Pd by Au atoms in the nonamers generated a change in the tridimensional structure of the system. The global reactivity analysis showed that the most reactive cluster is Pt9 followed by AuPt8. On the other hand, the Fukui indexes identified the most susceptible sites for a nucleophilic attack of both clusters. The CO adsorption generated an oxidation cascade which liberated ∼4.5 eV, indicating that the reaction is highly exothermic and exergonic. Both AuPt8 and Pt9 showed the lowest values of activation energy in the determining step of the mechanism. In general, the substitution of a Pt (Pd) atom by an Au atom does not affect the reactivity of the nonamers and then it is inferred that the AuPd8 cluster could be a promissory catalyst in the CO oxidation.10 páginasapplication/pdfspaRevista Colombiana de QuímicaClústeres bimetálicosOxidación selectivaIndices de reactividadAbsorciónFisicoquímicaEstudio teórico de la oxidación de CO con O2 usando catalizadores de Au-Pd y Au-PtAbierto (Texto Completo)http://purl.org/coar/access_right/c_abf2C. J. Forde, M. Meaney, J. B. Carrigan, C. Mills, S. Boland, and A. Hernon, “Biobased fats (lipids) and oils from biomass as a source of bioenergy”, Bioenergy Res. Adv. Appl, pp. 185-201, 2014. DOI: 10.1016/B978-0-444-59561-4.00012-7.A. Thomas, “Automotive fuels”. Internal Combustion Engines. Academic Press Limited. 1988. DOI: 10.1016/b978-0-12-059790- 1.50011-0.A. Malmgren and G. Riley, “Biomass power generation”. Elsevier Ltd. 2012. DOI: 10.1016/B978-0-08-087872-0.00505-9.K. Permentier, S. Vercammen, S. Soetaert, and C. Schellemans, “Carbon dioxide poisoning: A literature review of an often forgotten cause of intoxication in the emergency department”, Int. J. Emerg. Med, vol. 10, pp. 17-20, 2017. DOI: 10.1186/s12245-017-0142-y.N. J. Langford, “Carbon dioxide poisoning”, Toxicol. Rev, vol. 24, pp. 229-235, 2005. DOI: 10.2165/00139709-200524040-00003.Administración de Seguridad y Salud Ocupacional, “Los peligros a la salud en el trabajo de la construcción”, vol. 336, 2011. https:// www.osha.gov/dte/grant_materials/fy09/sh-19495-09/health_hazards_ workbook_spanish.pdf.J. M. Antonini. “Health effects associated with welding”, Elsevier. 2014. DOI: 10.1016/B978-0-08-096532-1.00807-4.H. H. Sciences, “Carbon monoxide”, Clin. neurotoxicology Syndr. Subst. Environ., vol. 17245, pp. 1-26, 2012. DOI: 10.1016/B978-0- 323-05260-3.50051-4.B. E. Mann, “Signaling molecule delivery (CO)”, Elsevier Ltd. 2013. 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