Comparación de las interacciones energéticas de SBA-15, carbones mesoporosos organizados y carbones modificados químicamente en la adsorción de metales desde solución acuosa

La importancia de la química superficial de los sólidos porosos en la adsorción de iones metálicos desde solución acuosa se debe principalmente a las interacciones específicas entre los grupos superficiales y las especies disueltas en solución. El efecto de la química superficial sobre la capacidad...

Full description

Autores:: Rodríguez Estupiñán, Jenny Paola

Tipo de recurso:: Doctoral thesis

Fecha de publicación:: 2016

Institución:: Universidad Nacional de Colombia

Repositorio:: Universidad Nacional de Colombia

Idioma:: spa

Description
Summary:	La importancia de la química superficial de los sólidos porosos en la adsorción de iones metálicos desde solución acuosa se debe principalmente a las interacciones específicas entre los grupos superficiales y las especies disueltas en solución. El efecto de la química superficial sobre la capacidad de adsorción de materiales porosos puede ser estudiado mediante calorimetría de inmersión, al establecer relaciones entre las entalpías de inmersión en las soluciones acuosas, y la capacidad de adsorción de metales tóxicos como el níquel, cadmio y cobalto sobre adsorbentes de diferentes características químicas y texturales. Se evaluaron la eficiencia en la adsorción de iones metálicos (cadmio, cobalto y níquel) y los parámetros texturales, químicos y entálpicos de adsorbentes de diferente naturaleza. Los adsorbentes empleados provienen de carbón activado granular (GAC), sílices mesoestructuradas tipo SBA-15 y sólidos carbonosos mesoporosos organizados (OMC). Los adsorbente fueron modificados por oxidación en soluciones de ácido nítrico, hipoclorito de sodio y peróxido de hidrógeno, adicionalmente se anclaron moléculas orgánicas como alcolxisilanos y ácidos policarboxílicos (APTES y EDTA). A estos adsorbentes se les determinaron: parámetros texturales y se caracterizó su química superficial por titulaciones Boehm y potenciométrica, pHPCC, DTP-MS, calorimetría de inmersión en benceno, agua, etanol y soluciones de los iones de metales de interés y por último los sólidos fueron puestos a prueba en la remoción de iones de metales pesados disueltos en solución acuosa. De manera general se observó que los tratamientos de oxidación favorecieron principalmente la formación de grupos ácidos, específicamente ácidos carboxílico como en caso del tratamiento con ácido nítrico, obteniéndose una densidad de estos grupos de 0,197 moléculas/nm2, además ocasionó una disminución en el parámetro de basicidad, en contraste el tratamiento con peróxido de hidrógeno e hipoclorito de sodio favorece la formación de grupos fenólicos (0,075 y 0,350 moléculas/nm2, respectivamente) y su efecto en la disminución del parámetro de basicidad es menor. En cuanto al anclaje de moléculas APTES y EDTA se observaron cambios en la naturaleza química de los sólidos y la disminución de los parámetros texturales de los sólidos después del proceso de modificación, la disminución que se obtuvo se encuentra entre el 45 y 20%. La entalpía de inmersión permitió caracterizar las interacciones presentes en el proceso de adsorción, se encontró que: (i) la entalpía de inmersión en benceno varía linealmente con el área BET, los menores valores se obtienen para los sólidos funcionalizados. (ii) La adsorción de iones produce un efecto térmico que pueden ser evaluado para obtener la cantidad total de calor generado en el proceso. La entalpía de inmersión en la solución de Co (II) evidencia que los grupos superficiales oxigenados producen un aumento en la fuerza de adsorción de los iones mediante el establecimiento de diferentes mecanismos de adsorción, como interacciones donor-aceptor. Las entalpías de inmersión en las soluciones de los electrolitos aumentaron con la concentración de las soluciones, y fueron mayores para los sistemas GACoxN–Ni y GACoxP–Cd, GACoxCl-Co, evidenciando la afinidad y selectividad de los sólidos por los iones respectivos. Posteriormente los sólidos se emplearon para la remoción Posteriormente los sólidos se emplearon para la remoción de iones de metales pesados en solución acuosa, se puede observar la importancia de los grupos funcionales principalmente por el establecimiento de interacciones específicas entre los grupos funcionales y los iones a través de diferentes mecanismos, incluyendo la formación de complejos metálicos, tales como COOH-M y M-(NH2)6, y las reacciones aceptor de donantes de electrones. Tales mecanismos son favorecidos en el proceso de oxidación y funcionalización respectivamente, lo cual se pone en evidencia por la mayor capacidad de adsorción para los sólidos GACoxCl y SBA-15-NH2. No obstante en la adsorción sobre los sólidos de partida como la SBA-15 participan reacciones de intercambio iónico de los grupos hidroxilo con el establecimiento de enlaces Si-O-Co (II) -O-Si.

Comparación de las interacciones energéticas de SBA-15, carbones mesoporosos organizados y carbones modificados químicamente en la adsorción de metales desde solución acuosa

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