Preparación y caracterización de sistemas Pt/ZrO2 y Pt/CeO2 para la oxidación de glicerina (2012)
En este documento se describe un método de síntesis utilizado para la obtención de materiales sólidos mesoporosos con altas áreas superficiales basados en óxido de circonio (IV), óxido de cerio (IV), y sistemas Pt/ZrO2, Pt/CeO2 y, las técnicas de caracterización empleadas para estimar en estos materiales las propiedades de estructura, textura y superficie, determinando a partir de estas características el uso potencial de los catalizadores en reacciones heterogéneas. Además, se presenta una evaluación de la efectividad de implementar un método hidrotérmico para la preparación de ZrO2 y CeO2, con el objeto de proponer una ruta de síntesis alternativa para este tipo de materiales, que propicie las condiciones adecuadas y que permita obtener sólidos con estructuras cristalinas definidas y de tamaños nanométricos (10 nm). Respecto a las condiciones de síntesis, se propone que la reacción entre nitrato de circonio o nitrato de cerio y ácido acrílico, con una adición posterior de glucosa, luego de modificar las condiciones de reacción, para establecer un medio de reacción básico utilizando amoniaco en disolución, y generan especies acrilato, que promueven la formación de compuestos de coordinación y evitan la presencia de especies insolubles. Este proceso favoreció condiciones propicias para la obtención de un sólido homogéneo, de textura rugosa y con evidencia de porosidad, las cuales, son propiedades determinantes en la notable aplicabilidad de sólidos como soporte catalítico. Los resultados demuestran que la preparación de los sistemas Pt/ZrO2 y Pt/CeO2 por el método de impregnación incipiente con disoluciones coloidales del precursor metálico (H2PtCl6), y la posterior reducción de los sistemas con H2, favorecieron la deposición sobre el soporte de pequeñas partículas de platino. Esta incorporación de la fase metálica sobre los óxidos, permitió la optimización de la propiedades físicas del material final, manteniendo una significativa área superficial y una alta porosidad, por lo cual, la relación área activa por unidad de volumen es alta en estos materiales, lo que facilitaría teóricamente la difusión de reactivos hacia los sitios activos. Estas propiedades hacen de los sistemas Pt/ZrO2 y Pt/CeO2 preparados, materiales con potenciales usos en reacciones de interés en el campo de la catálisis heterogénea. Los resultados más significativos sobre los cuales se discute en esta tesis son: a) los óxidos metálicos de cerio y circonio obtenidos, presentan tamaños de poro comprendido entre 34 y 37 Å, tamaños promedios de cristal entre 9-15 nm y áreas superficiales entre 142 y 203 m2g-1, b) los sistemas Pt/ZrO2 y Pt/CeO2 presentan una alta dispersión del platino y tamaños de partícula muy pequeños.