Dinámica no adiabática en sistemas cuánticos abiertos excitados por fuentes de luz coherentes e incoherentes (2021)
Hace más de una década, las oscilaciones coherentes en los espectros no lineales de complejos fo-tosintéticos captadores de luz suscitaron un intenso debate sobre la existencia de efectos cuánticos no triviales en reacciones biológicas inducidas por luz. Las evidencias experimentales y teóricas señalan el papel crucial de los mo-dos vibracionales intramoleculares resonantes con brechas energéticas de estados excitónicos en la interpretación de las coherencias de larga duración observadas en los espectros bidimensionales de algunos complejos naturales y sin-téticos de captación de luz. Para el caso de iluminación por luz (solar) natural incoherente, en esta tesis se analizó la relevancia de estos modos vibracionales intramoleculares en dímeros vibrónicos recolectores de luz. El análisis de la dinámica de la matriz de densidad revela que la inclusión de modos vibracionales intramoleculares refuerza hasta un orden de magnitud la coherencia en la base de excitones, y puede aumentar las poblaciones de estados de exci-tones individuales de menor energía, así como las poblaciones y coherencias en la base de sitios. En claro contraste con el caso de la preparación del estado inicial por fuentes de luz coherentes (láser), el estado térmico inicial de los modos vibracionales locales y del modo vibracional anticorrelacionado evoluciona sin correlaciones no clásicas. Esto se confirma por la ausencia de valores negativos en su distribución de cuasi-probabilidad en el espacio de fase para todo tiempo. Por lo tanto, el transporte de energía en los complejos recolectores de luz en condiciones de iluminación natural no es impulsado por procesos vibracionales intramoleculares no clásicos.