Estructura electrónica de complejos de Lantanno y Cerio
46 páginas : gráficas, fotografías
- Autores:
-
Gaitán Caicedo, Carlos Esteban
- Tipo de recurso:
- Trabajo de grado de pregrado
- Fecha de publicación:
- 2014
- Institución:
- Universidad de Ciencias Aplicadas y Ambientales U.D.C.A
- Repositorio:
- Repositorio Institucional UDCA
- Idioma:
- spa
- OAI Identifier:
- oai:repository.udca.edu.co:11158/2023
- Acceso en línea:
- https://repository.udca.edu.co/handle/11158/2023
- Palabra clave:
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Cerio
Catalizador
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- Derechos Reservados - Universidad de Ciencias Aplicadas y Ambientales
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Ortíz Verano, Ismael, dir.Gaitán Caicedo, Carlos Esteban2019-08-26T16:32:34Z2019-08-26T16:32:34Z2014https://repository.udca.edu.co/handle/11158/2023QI005 G13e 2014 (204475)46 páginas : gráficas, fotografíasLas reacciones de funcionalización del enlace CH en hidrocarburos lineales requieren de alta energía debido a la poca reactividad de este enlace, por esto es necesario el uso de catalizadores con el n de disminuir la energía de activación de la reacci on. En estudios experimentales se reporta la utilizaci on de bases de Schi , en particular, ligantes tipo salen y salofen en reacciones de oxidación catalítica debido a su capacidad para almacenar y transportar oxigeno. Cuando se incorpora un centro metálico a estos ligantes se forma un complejo coordinado, el metal actúa primeramente aceptando un ligante oxo (adici on oxidativa), despu es que transcurre la oxidación se rompen los enlaces covalentes que lo unen a este (eliminación reductiva). Con el objetivo de encontrar un catalizador optimo, en cuanto a selectividad y actividad, en el grupo de investigación de compuestos de coordinación y cat alisis se han sintetizado y evaluado ligantes salen unidos a diferentes metales, como hierro, cobalto, manganeso, lantanoy cerio en la reacci on de funcionalización del enlace CH. Los dos últimos metales, han sido estudiados en el grupo obteniendo como resultado compuestos con gran selectividad pero con baja actividad; raz on por la que se evaluaron teóricamente otros complejos salen de lantano y cerio. Previamente, el complejo de salen de lantano fue estudiado experimentalmente, en la reacción de polimerización de apertura del anillo de lactido en el trabajo reportado por Yao y sus colaboradores en 2011 [1]. Por este motivo, se propuso estudiar te oricamente la estructura de los complejos LaNa(Salen)2 y CeNa(Salen)2 y evaluar su posible uso en la reacci on de funcionalizaci on, con el n de encontrar las modi caciones necesarias en los ligantes para que estos complejos puedan eventualmente oxidar el n-heptano de manera controlada. Se utiliz o en los cálculos computacionales la DFT, con el funcional híbrido B3LYP, la base SDD para los metales lantanidos y 6-31G para los átomos de hidrógeno, oxigeno, nitrogeno y sodio con el paquete gaussian09; además, se utiliz o el método natural de análisis de poblaciones (NPA) y se determinaron los orbitales LUMO y las funciones condensadas de Fukui como Indice de reactividad. Como resultado, se obtuvo que el complejo inicial de cerio es un potencial catalizador para esta reacción; entre tanto, que el complejo inicial de lantano no tiene espacios vacantes en los orbitales para la inserción de un ligante que es el primer paso de la reacci on. Por lo anterior, en este trabajo se realizaron diferentes modifi caciones en los sustituyentes de los ligante salen pertenecientes al complejo salen de lantano; sin embargo y aunque se incremento la funci on condensada de Fukui el metal no logro desarrollar el comportamiento necesario para que se pueda dar la reacción. De otro lado, se estudiaron los complejos iniciales, involucrando dos solventes utilizados en previas reacciones de funcionalización y se evidenció que tanto de los valores de los analisis de poblaciones y por ende de las funciones de Fukui se obtienen datos más representativos al incluir solventes en calculos de estructura electrónicaIncluye bibliografíaPregradoQuímico(a)application/pdfspaBogotá : Universidad de Ciencias Aplicadas y Ambientales, 2014Facultad de CienciasQuímicaDerechos Reservados - Universidad de Ciencias Aplicadas y Ambientaleshttps://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/info:eu-repo/semantics/closedAccessAtribución-NoComercial-CompartirIgual 4.0 Internacional (CC BY-NC-SA 4.0)http://purl.org/coar/access_right/c_14cbEstructura electrónica de complejos de Lantanno y CerioTrabajo de grado - Pregradohttp://purl.org/coar/resource_type/c_7a1finfo:eu-repo/semantics/bachelorThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionTexthttp://purl.org/redcol/resource_type/TPhttp://purl.org/coar/version/c_970fb48d4fbd8a85LantánidosCerioCatalizadorYAO, L. et al., Inorganica Chimica Acta 373 (2011) 219.MAYORGA GARC´IA, F., Revista Credencial Historia (2002) 1.CRABTREE, R. 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