Caracterización molecular de redes organometálicas para la adsorción selectiva de mercurio (Hg2+) en fase acuosa
Las aguas contaminadas con mercurio constituyen un riesgo para la salud de los seres humanos y en general para todos los seres vivos que dependen directamente de dichos ambientes. Es entonces necesario que se piense en métodos de captura e identificación de especies químicas de mercurio en cuerpos h...
- Autores:
- Tipo de recurso:
- masterThesis
- Fecha de publicación:
- 2019
- Institución:
- Pontificia Universidad Javeriana
- Repositorio:
- Repositorio Universidad Javeriana
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- OAI Identifier:
- oai:repository.javeriana.edu.co:10554/45040
- Palabra clave:
- Mercurio
Redes organometálicas
DFT
Interacciones no covalentes
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Metal organic frameworks
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Non covalent interaction
Maestría en ciencias biológicas - Tesis y disertaciones académicas
Mercurio
Contaminación del agua
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Las aguas contaminadas con mercurio constituyen un riesgo para la salud de los seres humanos y en general para todos los seres vivos que dependen directamente de dichos ambientes. Es entonces necesario que se piense en métodos de captura e identificación de especies químicas de mercurio en cuerpos hídricos. En este sentido, las redes organometálicas (ROMs), materiales cristalinos híbridos, tienen un alto potencial para emplearse en la remediación de aguas contaminadas con mercurio. Mediante cálculos de estructura electrónica con métodos de la teoría de funcionales de la densidad (DFT según la sigla del nombre en inglés), se evaluaron los mecanismos de interacción entre el Hg2+ y ligandos orgánicos. Estos ligandos fueron derivados del ácido fumárico al funcionalizarse con grupos -SH, -SCH3, -NH2 o -PH2. Los análisis de energía de interacción, así como de índices de reactividad global sugieren que el grupo tiol es el más selectivo al mercurio comparando con otros metales constituyentes de agua como calcio y plomo (-56,40, -48.99, y -39,91 kcal/mol, respectivamente). Esta capacidad adsortiva del ligando orgánico se mantuvo al hacer parte de una estructura representativa de la ROM seleccionada. Mediante el análisis de transferencia de carga y del índice de interacciones no covalentes, se verificó que dicha adsorción estaba mediada por la tricoordinación del mercurio en donde participaban dos átomos de oxígeno y el azufre del grupo tiol; estas interacciones son fuertes y no dispersivas. Tomando como base los resultados computacionales se sintetizó y caracterizó una ROM de Al-mercaptosuccinato, cuya eficiencia de remoción evidenció la alta capacidad adsortiva de esta red, llegando a porcentajes de remoción de Hg2+ del 99% a una concentración del metal en solución acuosa de 10 µg/mL, de igual forma esta ROM evidencia ser selectiva frente al mercurio en presencia de otros metales. |
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Caracterización molecular de redes organometálicas para la adsorción selectiva de mercurio (Hg2+) en fase acuosaPardo Rodriguez, Daniel AndresMercurioRedes organometálicasDFTInteracciones no covalentesMercuryMetal organic frameworksDFTNon covalent interactionMaestría en ciencias biológicas - Tesis y disertaciones académicasMercurioContaminación del aguaLas aguas contaminadas con mercurio constituyen un riesgo para la salud de los seres humanos y en general para todos los seres vivos que dependen directamente de dichos ambientes. Es entonces necesario que se piense en métodos de captura e identificación de especies químicas de mercurio en cuerpos hídricos. En este sentido, las redes organometálicas (ROMs), materiales cristalinos híbridos, tienen un alto potencial para emplearse en la remediación de aguas contaminadas con mercurio. Mediante cálculos de estructura electrónica con métodos de la teoría de funcionales de la densidad (DFT según la sigla del nombre en inglés), se evaluaron los mecanismos de interacción entre el Hg2+ y ligandos orgánicos. Estos ligandos fueron derivados del ácido fumárico al funcionalizarse con grupos -SH, -SCH3, -NH2 o -PH2. Los análisis de energía de interacción, así como de índices de reactividad global sugieren que el grupo tiol es el más selectivo al mercurio comparando con otros metales constituyentes de agua como calcio y plomo (-56,40, -48.99, y -39,91 kcal/mol, respectivamente). Esta capacidad adsortiva del ligando orgánico se mantuvo al hacer parte de una estructura representativa de la ROM seleccionada. Mediante el análisis de transferencia de carga y del índice de interacciones no covalentes, se verificó que dicha adsorción estaba mediada por la tricoordinación del mercurio en donde participaban dos átomos de oxígeno y el azufre del grupo tiol; estas interacciones son fuertes y no dispersivas. Tomando como base los resultados computacionales se sintetizó y caracterizó una ROM de Al-mercaptosuccinato, cuya eficiencia de remoción evidenció la alta capacidad adsortiva de esta red, llegando a porcentajes de remoción de Hg2+ del 99% a una concentración del metal en solución acuosa de 10 µg/mL, de igual forma esta ROM evidencia ser selectiva frente al mercurio en presencia de otros metales.Pontificia Universidad JaverianaWater polluted with mercury represents a risk to the health of human beings and, in general, to all living beings that depend directly on these environments. It is then necessary to think about methods of capture and identification of chemicals species of mercury in water bodies. In this sense, the metalorganic frameworks (MOFs), hybrid crystalline materials, have a high potential to be used in the remediation of water contaminated with mercury. Through electronic structure calculations with density functional theory (DFT), the mechanisms of the interaction between Hg2+ and organic ligands were evaluated. These ligands were derived from fumaric acid when functionalized with groups -SH, - SCH3, -NH2, or -PH2. The interaction energy analysis, as well as the global reactivity indexes, suggest that the thiol group is the most selective to mercury compared to other water constituent metals such as calcium and lead (-56.40, -48.99, and -39.91 kcal/mol, respectively). This adsorptive capacity of the organic ligand was maintained by being part of a representative structure of the selected MOF. Through the analysis of charge transfer and non-covalent interactions index, it was verified that this adsorption was mediated by the tricoordination of mercury involving two oxygen atoms and the sulfur of the thiol group; these interactions are strong and not dispersive. Taking as a basis the computational results, the Al-mercaptosuccinate MOF was synthesized and characterized, whose removal efficiency evidenced the high adsorptive capacity of this framework, reaching Hg2+ removal ratios of 99% at a concentration of the metal in aqueous solution of 10 μg/mL, in the same way this MOF shows to be selective against mercury in presence of other metals.Magíster en Ciencias BiológicasMaestríaPontificia Universidad JaverianaMaestría en Ciencias BiológicasFacultad de CienciasMejía Chica, Sol MilenaBuitrago Sierra, RobisonChigo Anota, ErnestoCelis Zambrano, Crispin Atolfo2019-09-10T19:50:26Z2020-04-16T19:43:34Z2019-09-10T19:50:26Z2020-04-16T19:43:34Z2019-01-18http://purl.org/coar/version/c_ab4af688f83e57aaTesis/Trabajo de grado - Monografía - Maestríahttp://purl.org/coar/resource_type/c_bdccinfo:eu-repo/semantics/masterThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionPDFapplication/pdfapplication/pdfapplication/pdfapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10554/45040https://doi.org/10.11144/Javeriana.10554.45040instname:Pontificia Universidad Javerianareponame:Repositorio Institucional - Pontificia Universidad Javerianarepourl:https://repository.javeriana.edu.cospaAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacionalhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/info:eu-repo/semantics/openAccessDe acuerdo con la naturaleza del uso concedido, la presente licencia parcial se otorga a título gratuito por el máximo tiempo legal colombiano, con el propósito de que en dicho lapso mi (nuestra) obra sea explotada en las condiciones aquí estipuladas y para los fines indicados, respetando siempre la titularidad de los derechos patrimoniales y morales correspondientes, de acuerdo con los usos honrados, de manera proporcional y justificada a la finalidad perseguida, sin ánimo de lucro ni de comercialización. De manera complementaria, garantizo (garantizamos) en mi (nuestra) calidad de estudiante (s) y por ende autor (es) exclusivo (s), que la Tesis o Trabajo de Grado en cuestión, es producto de mi (nuestra) plena autoría, de mi (nuestro) esfuerzo personal intelectual, como consecuencia de mi (nuestra) creación original particular y, por tanto, soy (somos) el (los) único (s) titular (es) de la misma. Además, aseguro (aseguramos) que no contiene citas, ni transcripciones de otras obras protegidas, por fuera de los límites autorizados por la ley, según los usos honrados, y en proporción a los fines previstos; ni tampoco contempla declaraciones difamatorias contra terceros; respetando el derecho a la imagen, intimidad, buen nombre y demás derechos constitucionales. Adicionalmente, manifiesto (manifestamos) que no se incluyeron expresiones contrarias al orden público ni a las buenas costumbres. En consecuencia, la responsabilidad directa en la elaboración, presentación, investigación y, en general, contenidos de la Tesis o Trabajo de Grado es de mí (nuestro) competencia exclusiva, eximiendo de toda responsabilidad a la Pontifica Universidad Javeriana por tales aspectos. Sin perjuicio de los usos y atribuciones otorgadas en virtud de este documento, continuaré (continuaremos) conservando los correspondientes derechos patrimoniales sin modificación o restricción alguna, puesto que, de acuerdo con la legislación colombiana aplicable, el presente es un acuerdo jurídico que en ningún caso conlleva la enajenación de los derechos patrimoniales derivados del régimen del Derecho de Autor. De conformidad con lo establecido en el artículo 30 de la Ley 23 de 1982 y el artículo 11 de la Decisión Andina 351 de 1993, “Los derechos morales sobre el trabajo son propiedad de los autores”, los cuales son irrenunciables, imprescriptibles, inembargables e inalienables. En consecuencia, la Pontificia Universidad Javeriana está en la obligación de RESPETARLOS Y HACERLOS RESPETAR, para lo cual tomará las medidas correspondientes para garantizar su observancia.http://purl.org/coar/access_right/c_abf2reponame:Repositorio Universidad Javerianainstname:Pontificia Universidad Javerianainstacron:Pontificia Universidad Javeriana2022-04-29T16:53:49Z |